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本文引用自華中科技大學(xué)韓俊波老師課題組2019年在JPC雜志上發(fā)表的相關(guān)文章。本文已經(jīng)經(jīng)過(guò)作者同意，進(jìn)行引用。相關(guān)信息如下：

Multiphoton Excitation and Defect-Enhanced Fast Carrier Relaxation in Few-Layered

MoS2 Crystals

DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b00619

J. Phys. Chem. C 2019, 123, 11216?11223

過(guò)渡金屬二硫化物（TMD）材料因其在輸運(yùn)、谷電子學(xué)和光學(xué)中的顯著特性而受到廣泛關(guān)注。得益于層與層之間較弱的范德華力，TMD晶體可以逐層剝離和工程化。二硫化鉬（MoS?）是一種典型的TMD半導(dǎo)體，其能帶位于可見(jiàn)光和近紅外波長(zhǎng)附近，為光學(xué)和光子器件的應(yīng)用提供了巨大潛力。

因此對(duì)于二硫化鉬進(jìn)行相關(guān)的光學(xué)表征，包括PL，Raman，MOKE以及SHG等顯得尤為重要。

在本文中，通過(guò)化學(xué)氣相沉積（CVD）和機(jī)械剝離法分別制備了二硫化鉬（MoS?）片。然后對(duì)MoS?片進(jìn)行了TRS（瞬態(tài)反射測(cè)試）與二次諧波（SHG）測(cè)量。

TRS測(cè)量是在武漢國(guó)家強(qiáng)磁場(chǎng)中心使用自制的微光學(xué)雙色泵浦-探測(cè)裝置進(jìn)行的。一個(gè)鎖模鈦寶石激光器（Mira900，Coherent，76 MHz，130 fs）被用作基本激光源。從基本激光中分出兩個(gè)激光分支；一個(gè)用于通過(guò)二次諧波發(fā)生器產(chǎn)生392納米激光，另一個(gè)則用于通過(guò)光學(xué)參量振蕩器實(shí)現(xiàn)從610到695納米的可調(diào)諧激光。785納米激光或392納米激光被用作激發(fā)泵浦光束，而610-695納米激光被用作探測(cè)光束。泵浦和探測(cè)激光都通過(guò)一個(gè)100×物鏡（Mitoyo，M Plan NIR HR，數(shù)值孔徑NA = 0.7）聚焦到樣品上。

二次諧波（SHG）測(cè)量是在與TRS測(cè)量相同的裝置中獲得的，其中使用785納米激光作為基本激發(fā)光，并使用CCD光譜儀記錄二次諧波的光譜。通過(guò)步進(jìn)電機(jī)控制的偏振器和半波片來(lái)控制激發(fā)激光和生成輸出的偏振。如圖1所示為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

圖1. 偏振SHG圖

圖2展示了激發(fā)偏振依賴的TRS和SHG。SHG數(shù)據(jù)顯示出標(biāo)準(zhǔn)的6重對(duì)稱(chēng)性圖案，而TRS強(qiáng)度隨著泵浦偏振的變化并沒(méi)有明顯變化，這進(jìn)一步排除了在我們的實(shí)驗(yàn)條件下MoS?片中由二階或三階光學(xué)非線性引起的TRS。

圖2. SHG與TRS數(shù)據(jù)圖

圖3a-c展示了二硫化鉬片的光學(xué)圖像、原子力顯微鏡（AFM）圖像以及二次諧波（SHG）圖案，從這些圖像中可以觀察到六個(gè)不同厚度的位置（標(biāo)記為P1-P6），其厚度分別約為3.0、3.5、4.4、6.7、10.5和12.9納米（從4到20層，詳情見(jiàn)原文）。SHG圖案也顯示出6重對(duì)稱(chēng)性，這與CVD樣品的結(jié)果一致。圖3d展示了該片在P1-P6不同采樣點(diǎn)的拉曼散射光譜。

圖3. 原文中的圖3（Raman與SHG以及AFM等測(cè)試）

本文結(jié)論：

通過(guò)化學(xué)氣相沉積（CVD）和機(jī)械剝離法分別制備了厚度為3?30納米的二硫化鉬（MoS?）片。利用瞬態(tài)反射技術(shù)研究了這些樣品的動(dòng)態(tài)行為。當(dāng)使用785納米作為激發(fā)波長(zhǎng)時(shí)，觀察到了多光子激發(fā)現(xiàn)象。至少觀察到了三種衰減過(guò)程，包括缺陷輔助散射、載流子-載流子散射和載流子-聲子散射。對(duì)于兩種類(lèi)型的樣品，時(shí)間尺度為300?550飛秒的衰減過(guò)程歸因于缺陷輔助散射。而時(shí)間尺度為幾皮秒及更長(zhǎng)的衰減過(guò)程則歸因于載流子-聲子散射。對(duì)剝離的MoS?片和CVD片的動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行比較后發(fā)現(xiàn)，由于剝離表面和晶體的質(zhì)量更高，剝離樣品的總體衰減時(shí)間比CVD樣品更長(zhǎng)。這些結(jié)果有助于我們理解不同厚度和表面質(zhì)量的MoS?片的動(dòng)態(tài)行為，這對(duì)于它們?cè)诔旃怆娖骷凸庾悠骷械膽?yīng)用具有重要意義。

在本文中，SHG測(cè)試發(fā)揮了相關(guān)的作用。

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